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第1450期(总第1450期) 2017年6月25日   本期四版  上一期  下一期  更多期次  
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《科学》报道马丁课题组低温工业产氢过程新突破



水煤气反应示意图 水煤气反应示意图


水煤气变换反应(CO+H2O=CO2+H2)可以从水中取氢,是化石能源和生物质制氢以及氢气纯化过程的重要反应,其与水蒸汽重整反应组合是目前廉价制氢的主要工业技术,广泛应用于合成氨以及油品和化学品的生产过程。同时,随着氢能经济的发展,氢燃料电池成为重要的新能源应用平台。为防止氢燃料中少量一氧化碳(CO)对燃料电池催化剂的毒化,可采用水煤气变换反应对氢燃料进行纯化。作为一个低温有利反应,如果能找到可以在较低温度工作的高效水煤气变换催化剂,就能在获得高催化活性的同时获得热力学的优势,这也是与低温氢燃料电池(工作温度70-90摄氏度)有效整合的需要。因此,开发在低温区(<150℃)同时具有高催化活性和稳定性的水煤气变换催化剂具有重大意义。
最近,北京大学化学与分子工程学院马丁课题组与大连理工大学石川、美国布鲁克海文国家实验室若泽·A·罗德里格兹、中国科学院大学周武、山西煤化所/中科合成油温晓东等课题组合作,突破了以可还原性载体分散贵金属为低温变换催化剂的传统研究思路,利用过渡金属碳化物热稳定性好且与被分散金属有较强相互作用的特点,构建了双功能碳化物负载金催化剂Au/α-MoC:立方相α-MoC低温活化解离H2O,被分散的金促进低温CO吸附活化,在界面处完成重整反应并生成H2。该催化剂可将水煤气变化反应温度大幅降低至120℃。在空速高达180,000h-1的反应条件下,反应活性达到1.05molCO/(molAu?s),较文献报道提升了一个数量级以上,而CO转化率超过95%,有效解决了水煤气变换反应低温条件下高反应转化率与高反应速率不能兼得的难题。单原子分辨率的球差校正电镜和吸收谱学研究并结合理论模拟计算表明:在Au与载体碳化钼的强相互作用影响下,Au形成二维层状纳米结构,并形成缺电子中心,这是CO和H2O低温有效活化的关键,同时该催化剂在高温活化和反应条件下表现出优异的结构稳定性。该研究工作构建了新的低温产氢体系,为氢能经济的推广以及氢气纯化过程提供了新的思路。该研究成果发表于2017年6月22日的《科学》杂志上(DOI:10.1126/science.aah4321)。
北京大学姚思宇博士、大连理工大学博士研究生张晓以及中国科学院大学周武研究员是本论文的共同第一作者。研究工作得到了“973计划”、国家自然科学基金委、中国科学院以及“青年千人计划”等资助。
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